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天然光合成系のペリフェラルアンテナ部を中心にして、その励起エネルギー伝達・移動機能を超高速分光を駆使して明らかにします。この成果を踏まえて、天然・人工クロロフィルやカロテノイドの集積体を利用して、高効率な光収獲・励起子伝達・エネルギー移動が可能な人工光合成アンテナ系を創製し、化学エネルギーへの変換系との有機的な結合法を、メソポーラス有機シリカも利用しつつ開発します。さらに、コアアンテナ部についても同様の手法を展開して、検討を行っていきます。
| 研究代表者 | 民秋 均 | 立命館大学・生命科学部・教授 | クロロフィル集積体による光収穫アンテナ機能の解明 |
| 研究分担者 | 稲垣 伸二 | 株式会社豊田中央研究所・稲垣特別研究室・室長・シニアフェロー | メソポーラス有機シリカを光捕集系とした人工光合成の構築 |
| 橋本 秀樹 | 関西学院大学・理工学部・教授 | 光捕集機能の解明と高効率化 |
| 公募A01 | ||
|---|---|---|
| 研究代表者 | 山本 洋平 | 筑波大学・数理物質系・准教授 |
| 連携研究者 | 中村 潤児 | 筑波大学・数理物質系・教授 |
| 近藤 剛弘 | 筑波大学・数理物質系・准教授 | |
| 共役炭素ナノ材料およびペプチド複合体による超広域光捕集系の構築 | ||
| 人工光合成のための光捕集アンテナとして、グラフェンや高分子マイクロ球体などの巨大分子および集合体を用い、超広域に及ぶ光捕集システムを構築する。分子間の連結と効率的な電荷分離状態を実現するため、研究代表者が開発した荷電オリゴペプチドからなる電荷分離型βシートを連結ユニットとして用い、反応活性中心への効率的な励起エネルギーおよび電荷輸送を実現する。デザインされた階層的な巨大分子の集合化と効率的なエネルギー・電荷輸送経路の形成により、高効率人工光合成系を樹立する。 | ||
| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 坂本 良太 | 東京大学・大学院理学系研究科・助教 |
| 連携研究者 | 北河 康隆 | 大阪大学・大学院理学研究科・助教 |
| 宮地 麻里子 | 東京大学・大学院理学系研究科・特任助教 | |
| 光捕集ジピリン金属錯体ナノシート・ナノワイヤ：化学エネルギー変換系との融合 | ||
| ジピリン亜鉛錯体は自発的な分子集合体生成、可視・近赤外における強発光・強 吸収など人工「光捕集系」の構築に有利な特性を有するが、実際の応用例は存在 しない。本研究課題では前2年間の公募研究成果を更に発展させ人工「光捕集系」 を完成する。具体的には、「1次元錯体ナノワイヤ」を創製する。逐次連結法に 基づくボトムアップ合成を駆使し、ワイヤ内の長距離・高効率・単一指向的な励 起子伝達を実現する。錯体ワイヤ先端に領域で開発された光触媒分子を連結し、 効率的な光→化学エネルギー変換を達成する。一方、「2次元錯体ナノシート」 については実用的な光電変換セルの構築・光電変換能の増強を実現する。これを 利用した光捕集能と光触媒能を併せ持つナノシートの創製にも取り組む。 | ||
| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 西 弘泰 | 東京大学・生産技術研究所・助教 |
| 連携研究者 | 立間 徹 | 東京大学・生産技術研究所・教授 |
| プラズモニック光捕集アンテナ界面による反応増強 | ||
| 金属ナノ粒子の局在プラズモン共鳴には、「光を集め、留まらせる」効果があり、内部量子収率は高いが光吸収が小さい人工光合成系や、二次元界面にしか構築できない人工光合成系に金属ナノ粒子を適用することで、外部量子収率の向上が期待できる。本研究では、半導体－ナノ粒子界面における「プラズモン誘起電荷分離」に基づく水の酸素への酸化・水素への還元、あるいは半導体量子ドットを用いた水素発生系に最適なプラズモニック光捕集アンテナ界面の構築を行う。特に、プラズモン誘起電荷分離については、金ナノ粒子または金－銀合金ナノ粒子と半導体を組み合わせた系において、粒子サイズをはじめとする各種の因子と酸化力・還元力との相関関係を明らかにし、定量的な評価に基づく高機能なプラズモニック光捕集アンテナ界面の設計を目指す。 | ||
| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 柘植 清志 | 富山大学・大学院理工学研究部・教授 |
| 連携研究者 | 野﨑 浩一 | 富山大学・大学院理工学研究部・教授 |
| 大津 英揮 | 富山大学・大学院理工学研究部・准教授 | |
| 混晶形成を用いた混合型配位高分子合成による光捕集系の開発 | ||
| 光捕集系では、複数のアンテナサイトに対してエネルギー受容サイトが配置され効率良くエネルギー移動が進行 する必要がある。これまでの研究により、発光性金属ユニットを組み合わせた銅（Ｉ）および銀（Ｉ）配位高分子において、発光ユニットと架 橋配位子の適切な選択によりユニット間でのエネルギー移動が進行することを示してきた。また、混合金属および混合架橋配位子型の配位高分 子の合成により光吸収サイトと光集約サイトが組み込まれた配位高分子鎖が合成できる可能性がある事を示してきた。
本研究では、このような発光性配位高分子鎖を光アンテナとして利用した光捕集系の構築を行う。具体的には、1. 種々の配位子・金属イオンを組合せた配位高分子の合成による配位高分子鎖中でのエネルギー移動の解明による高 効率アンテナ系の設計、2. 配位高分子鎖の末端を修飾することにより光エネルギーの取り出し口を連結し、光を高効率で利用できる系の構築を行う。 |
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| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 荒谷 直樹 | 奈良先端科学技術大学院大学・物質創成科学研究科・ 准教授 |
| 電荷非局在型色素に基づく光捕集システムの構築 | ||
| これまで申請者は、『よりシンプルな分子で長波長（近赤外）吸収を達成する』という研究テーマに取り組んできた。本研究課題では、化学的安定性を十分に有する、分子内に電荷をもつπ共役系を高いアスペクト比を保ったままで拡張することによって、比較的少ない芳香環ユニット数で吸収波長の長波長化を目指す。可視域全域から近赤外領域まで吸収する高効率光捕集アンテナ分子の創製が可能であると期待できる。特に、元素の特性をよく理解して、芳香環にヘテロ原子を導入することによって、π電子共役系の変化に対して分子が柔軟な対応をするようにデザインする。このような色素の集積体を利用して、高効率な光捕集・励起子伝達・エネルギー移動が可能な人工光合成アンテナ系を創製し、化学エネルギーへの変換系との有機的な結合法を開発する。 | ||
| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 高木 慎介 | 首都大学東京・大学院都市環境科学研究科・教授 |
| 連携研究者 | 嶋田 哲也 | 首都大学東京・大学院都市環境科学研究科・助教 |
| 光物質変換系との連結を目指したナノシート型光捕集系の構築 | ||
| 申請者は、独自の超分子的な手法により超分子系組織体の構造制御を行い、人工光捕集系の構築を試みてきた。 また、色素分子を特定の環境に置くことで、励起寿命が延びたり、蛍光が増強されることを見出してきた。 本研究では、この分子配列技術、光化学挙動制御技術をベースとして、 ナノシートをホスト材料とした人工光捕集系の確立、光物質変換系の確立、および、両者の連結による人工光合成系モデルを作成することを目的とする。 具体的には、ホスト材料として、厚さ約1 nmの粘土鉱物ナノシートを、光捕集系色素・光物質変換触媒としてポルフィリン、ピレン、フルオロン類などの機能性色素を用いる。 分子の集合構造の制御因子の解明、色素の光化学的性質の制御など学理を追求するとともに、 反応系のガラス基板上における固相化など材料としての利用を視野に入れて研究を進める。 | ||
| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 佐賀 佳央 | 近畿大学・理工学部・准教授 |
| 緑色光合成細菌の光捕集アンテナ超分子のエネルギー受容膜面の機能化 | ||
| 太陽光エネルギーを効率よく捕集し伝達する天然型の光合成アンテナ超分子の利活用は、人工光合成システムの高機能化に大きく寄与する。しかし、光合成アンテナ超分子は光エネルギー捕集・伝達に機能が特化していることから、人工光合成系に展開するには物質変換機能との融合が必要である。また、人工システムとの融合に適した光エネルギー捕集・伝達機能の制御が重要となる。 そこで本研究では、緑色光合成細菌の主要な光捕集アンテナ超分子であるクロロゾームを対象とし、その膜面で光エネルギーを受容する部分を改変することで、クロロゾーム内部の色素自己集積体で捕集した光エネルギーを集約し人工的に利用することが可能なシステムを構築することを目指す。 |
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| 公募A01班 | ||
| 研究代表者 | 須藤 雄気 | 岡山大学・大学院医歯薬総合研究科・教授 |
| 連携研究者 | 塚本 卓 | 岡山大学・大学院医歯薬総合研究科・助教 |
| カロテノイドを光捕集系とするレチナールタンパク質の創出と展開 | ||
| 植物における光合成は、複数の光アンテナ分子と複数のタンパク質分子による複雑なシステムと、それに関わる複数の反応により実現しており、その反応には大きな自由エネルギーを必要とする。一方、レチナールタンパク質は、炭素19個からなる小さな発色団と200アミノ酸程度の小さなアポタンパク質から構成されるシンプルな光エネルギー変換素子であり、植物色素の吸収が小さい波長の光を受け、数十kcal/molの比較的小さなエネルギーからATPを合成する。私達は、最近、高度好熱菌から新規レチナールタンパク質を単離しTRと命名した。TRは極めて安定な分子であり、研究材料として優れた分子である。本研究では、TRに光捕集アンテナ・カロテノイドを結合させ、レチナールとの間で効率的なエネルギー移動を実現することで、シンプル、高効率かつ安定な光合成様素子を開発することを目的とする | ||
| 公募A01班 | ||
| 協力班員 | 原田 二朗 | 久留米大学・医学部・講師 |
| 高効率光捕集アンテナ系クロロソームと光化学系反応中心の超複合体の単離と機能解明 | ||
| 光合成生物が行う光合成は、太陽光エネルギーを使い、空気中の二酸化炭素と水からエネルギー源となる炭水化物をつくるクリーンなエネルギー生産系であり、それを我々のエネルギー獲得技術として応用できれば、様々な問題を解決することができる。近年、生物のその様な光合成システムをより解明するため、光捕集アンテナ系と光化学系反応中心との超複合体を単離する研究が国内外で行われており、これらを利用した新しいエネルギー生産システムの開発が期待されている。本研究では、光合成生物の中でチャンピオンシップと言われるほど高い光捕集能力をもつクロロソームと、光化学系反応中心との超複合体を、緑色硫黄細菌より単離精製し、その機能と構造を明らかとする。 | ||
| 公募A01班 | ||
| 協力班員 | 林 高史 | 大阪大学・大学院工学研究科・教授 |
| 連携研究者 | 大洞 光司 | 大阪大学・大学院工学研究科・助教 |
| ヘムタンパク質を用いた光エネルギー捕集系モデルの構築とエネルギー・物質変換 | ||
| 本研究では、光合成初期過程の光捕集を行うアンテナ組織を模倣するために、本申請者がこれまで精力的に実施しているヘムタンパク質人工集積化技術を活かして、色素をタンパク質マトリクス内に環状に配置した人工光捕集デバイスの構築を実施する。さらに、タンパク質集積体の金属基板への修飾、タンパク質内部への金属錯体導入により、化学エネルギーへの変換と触媒反応への応用を図り、水素発生や水の酸化をつかさどる人工光合成系の創出をめざす。これまで、低分子の色素を超分子的に並べたモデルは多数報告されているが、ヘムタンパク質による色素の集積化とその配列制御の報告例は非常に少ない。本系では、容易に色素の置換が可能であり、集積化によって天然の光捕集系のモデル構築に展開可能と考えている。さらに、タンパク質?色素集積体と金属触媒との複合化により光駆動型物質変換への応用も視野に入れている。 | ||